CO2加氢制增值化学品具有重要意义,但由于其化学惰性和选择性控制,因此非常具有挑战性。
近日,江南大学刘小浩教授,清华大学朱永法教授,上海科技大学杨波研究员报道了CeO2负载的Pd二聚体(Pd2/CeO2)能够有效地将CO2转化为乙醇,与先前文献报道相比,其活性和选择性均得到显著提高,对乙醇的选择性为99.2%,时空产率为45.6 gethanol gPd-1 h-1。
文章要点
1)Pd二聚体具有独特的Pd2O4构型和较高的均匀性,能够直接将CO2解离为CO,引发C-C偶联,但适当抑制C2+进一步偶联,从而有利于选择性地生成乙醇。此外,Pd2O4构型能强烈地结合CO在Pd2/CeO2上,阻止CO脱附,促进CO与CH3中间体之间的偶联,形成乙醇前驱体。
通过构建原子精确活性位点的策略为开发高选择性的CO2/CO加氢反应催化剂开辟了新的途径。
参考文献
Lou Y , jiang F , Zhu W, Wang L, Y ao T , Wang S, Y ang B, Y ang B, Zhu
Y , Liu X, CeO2 supported Pd dimers boosting CO2 hydrogenation to ethanol, Applied Catalysis B: Environmental (2021)
DOI:10.1016/j.apcatb.2021.120122
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120122