JACS:截角四面体结构的In(As,P)量子点合成
纳米技术 纳米 2021-03-13

In基III-V半导体胶体量子点目前表现出能够在可打印红外材料中得以应用,但是红外区墨水、导电量子点包覆等受到显著抑制,因为In基量子点材料的界面性质理解较为缺乏。有鉴于此,根特大学Zeger Hens等报道了通过将In卤化物InCl3、砷化氢胺反应混合物通过在油胺溶液中通过胺基膦进行还原,合成的产物量子点具有1220 nm的红外吸收。得到的量子点结构为截角四面体,暴露晶面主要为In(111)。

本文要点:

(1)

1H NMR、XPS表征结果显示,界面上的修饰基团包括X型(Cl-),L型(油胺)配体。通过羧酸、烷基硫醇化学滴定实验,揭示了这种L-X混合界面修饰基团的作用。将此类量子点与质子型表面活性物种RHX(比如脂肪酸、烷基硫醇等),In(As,P)量子点材料发生配体交换反应,具体通过共轭碱RX-结合、以及烷基氯化铵分子的脱附。

(2)

本文中发展的合成方法构建了In(As,P)量子点材料,其中掺磷的量非常少,而且界面上修饰油胺、氯作为终端基团。通过DFT计算模拟,验证了烷基氯化铵为驱动酸/碱驱动的配体交换反应提供能量。当暴露在空气气氛中,界面上可能发生类似酸/碱介导配体交换过程的水解反应,研究结果为纳米晶界面终端/配位基团提供新颖想法和观点。

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参考文献

Jari Leemans, Kim C. Dümbgen, Matthias M. Minjauw, Qiang Zhao, André Vantomme, Ivan Infante, Christophe Detavernier, and Zeger Hens*, Acid–Base Mediated Ligand Exchange on Near-Infrared Absorbing, Indium-Based III–V Colloidal Quantum Dots, J. Am. Chem. Soc. 2021

DOI: 10.1021/jacs.0c12871

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c12871

 


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