异相催化剂经常需要在高压过程和较高的表面覆盖程度中进行，导致催化活性受到显著影响，有鉴于此，复旦大学徐昕等报道了一种Operando理论计算方法，对Rh(111)晶面催化剂模型合成气转化反应过程中界面吸附层动力学进行研究。通常人们强调共吸附物种能够较高程度影响中间体物种的反应性，本文作者主要关注于反应中间体能够自发改善界面局部微环境，优化反应路径，从而实现了对界面上催化反应进行更加准确的描述。

本文要点：

（1）

通常条件中研究人员通过平均场模型进行研究，但是平均场模型难以对实验动力学、特定中间体界面覆盖度变化进行有效的描述，无法说明压力变化相关反应选择性变化。

（2）

作者在本文工作中对局部界面覆盖度对催化反应活性调控的能力进行研究，展示了Operando理论分析方法能够有效的提高催化反应现象的理解，为设计催化剂提供支持。

参考文献

Zheng Chen, He Wang, Zhangyun Liu, and Xin Xu*, Dynamic and Intermediate-Specific Local Coverage Controls the Syngas Conversion on Rh(111) Surfaces: An Operando Theoretical Analysis, ACS Catal. 2021, 11, 3830–3841

DOI: 10.1021/acscatal.0c05070

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c05070