揭示阳离子和阴离子空位在双功能水分解活性中的每个促进作用将有助于开发惰性催化剂的有效活化策略。

近日，韩国成均馆大学Hyoyoung Lee报道了系统的第一性原理计算表明，二氧化锰（MnO₂）纳米片中阴离子-氧和阳离子-锰空位（V_O和V_Mn）的协同作用会导致异常的局部晶格畸变和电子调制。这种改变丰富了可利用的活性中心，增加了电导率，增强了水分解步骤，并促进了中间吸附-解吸，从而促进了HER和OER动力学。

文章要点

1）作为概念验证，研究人员通过成熟的化学策略获得了一种坚固的掺杂有双空位（DV-MnO₂）的MnO₂超薄纳米片电催化剂。详细的表征证实了阳离子空位-V_Mn有助于增强电导率，阴离子空位-V_O使活性中心具有优化的局部电子构型，与模拟预测一致。

2）在双空位的协同作用下，DV-MnO₂具有出色的双功能性，这些空位充当了活性多种中间体的丰富“热点”。因此，在碱性电解液中只需较低的电池电压（1.55 V）就可达到10 mA cm⁻²的电流密度用于全水分解。

参考文献

Yang Liu, et al, Revealing the Synergy of Cation and Anion Vacancies on Improving Overall Water Splitting Kinetics, Adv. Funct. Mater. 2021

DOI: 10.1002/adfm.202010718

https://doi.org/10.1002/adfm.202010718