优化活性位点的吸氢吉布斯自由能（ΔG_H）是提高电催化析氢反应（HER）过电位的关键。

近日，台州学院钟文武教授报道了将S掺杂到类石墨烯Co_0.85Se中，发现其活性中心发生了反转（从阳离子Co位到阴离子S位），这有助于增强其本征HER电催化性能。

文章要点

1）密度泛函计算（DFT）结果显示，原始Co_0.85Se的活性中心是阳离子Co位点（ΔG_H=0.431 eV），而阴离子S在掺杂后成为高活性位点（ΔG_H=0.067 eV），这极大地促进了反应势垒的降低。

2）实验结果表明，优化后的硫掺杂Co_0.85Se具有较低的过电位和Tafel斜率，优于其他Co_0.85Se基电催化剂。此外，由类石墨烯状纳米结构形成的纳米颗粒暴露出更多的活性位点，这也有利于其电催化性能。

这项工作揭示了反转活性位点对优化电催化活性的重要意义，并可推广到其他相关的过渡金属硫属化合物。

参考文献

Shijie Shen, et al, Reversed active sites boost the intrinsic activity of graphene-like cobalt selenide for hydrogen evolution, Angew. Chem. Int. Ed., 2021

DOI: 10.1002/anie.202102961

https://doi.org/10.1002/anie.202102961