由立方石榴石为活性填料的复合聚合物电解质制成的固态锂金属电池因其高能量密度、易制造和固有的安全性而极具吸引力。然而，石榴石表面难以控制的污染物的形成往往会加剧石榴石与聚合物基体的界面接触不良，恶化Li⁺路径。

近日，深圳大学刘琛报道了一种锂复合电解质开发策略，通过简单的溶液浇铸方法来设计碳酸乙烯酯（EC）和活性无机填料Ta掺杂LLZO (LLZTO)在P(EO)₁₅LiTFSI中的分子间相互作用。令人惊讶的是，复合电解质在25 ℃时的最佳离子电导率达到了1.43×10^-3 S cm^-1，是迄今为止，所报道的PEO基锂固体电解质的最高电导率。基本接近商用液态电解质的离子电导率（室温下为~10^-3 S cm^-1）。

文章要点

1）LLZTO颗粒周围的污染性LiOH/Li₂CO₃可作为碳酸乙烯开环反应生成醚性低聚物的引发剂，进一步与PEO链氢键形成具有更佳相容性的PEO/LLZTO界面。低聚物进一步充当增塑剂，以降低PEO基质的结晶度并通过氢键保持其非晶态。所改进的LLZTO/PEO界面保证了快速的Li⁺传导通道，并在非晶态PEO中的高Li⁺助熔剂的辅助下，实现了锂负极上可控的Li⁺沉积。

2）实验结果显示，组装的LiFePO₄/P(EO)₁₅LiTFSI-0.2LLZTO1.1EC（PLLE-3）/Li固态电池在25 °C时具有1.43×10^-3 S cm^-1的优异离子电导率，在4.8 V的电化学窗口下具有高达400 °C的热稳定性，以及在1 C和25 °C下经过1000次循环后，具有出色的循环稳定性和90％的容量保持率。优于目前文献报道的所有块体复合聚合物电解质锂电池。

研究工作为调节高性能准固态锂金属电池复合电解质中组分的内部相互作用提供了重要见解。

参考文献

Kangqiang He, et al, In-situ intermolecular interaction in composite polymer electrolyte for ultralong life quasi-solid-state lithium metal batteries, Angew. Chem. Int. Ed., 2021

DOI: 10.1002/anie.202103403

https://doi.org/10.1002/anie.202103403