ACS Catal:多级孔结构单原子Ce修饰的氮富集碳
纳米技术 纳米 2021-03-16

Fe-N-C电催化剂是一种代表性的非Pt族催化剂,在ORR催化反应中表现达到类似Pt/C的高性能,但是稳定性较弱,这是因为其难以避免Fenton副反应导致。有鉴于此,华中科技大学杨利明、中国科学技术大学吴宇恩等报道了一种硬模板法合成Ce单原子修饰的MOF,该催化剂具有大孔-中孔-微孔多级孔道结构,随后通过煅烧合成单原子Ce修饰富含氮的多孔碳。该催化剂在燃料电池中展示了较好的活性。

本文要点:

(1)

催化剂的三步合成(修饰、酸刻蚀、气体输送)。首先,将Ce3+、Zn2+、SiO2球分散在2-甲基咪唑溶液中,生成含SiO2球的Ce修饰ZIF-8材料;随后进行碳化和酸刻蚀处理,消除SiO2构建多级孔道结构;在1150 ℃的N2气氛中煅烧处理,同时加热挥发CeO2,Ce位点能够被催化剂中碳氮结构的缺陷位点捕获,生成单原子Ce分散的催化剂。

(2)

通过TEM表征验证了该催化剂中Ce很好的实现了均匀分布,通过XAS表征揭示Ce位点的配位环境,其中Ce位点含有4个配位N原子、6个配位O原子(Cs-N4/O6),随后通过处理生成Ce单原子/多孔NC催化剂,Ce位点保留在多级孔道结构中,在2 bar H2/O2燃料电池测试过程中峰值功率密度达到0.525 W cm-2,ORR半波电位达到0.862 V

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参考文献

Mengzhao Zhu, Chao Zhao, Xiaokang Liu, Xiaolin Wang, Fangyao Zhou, Jing Wang, Yanmin Hu, Yafei Zhao, Tao Yao, Li-Ming Yang*, and Yuen Wu*, Single Atomic Cerium Sites with a High Coordination Number for Efficient Oxygen Reduction in Proton-Exchange Membrane Fuel Cells, ACS Catal. 2021, 11, 3923–3929

DOI: 10.1021/acscatal.0c05503

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c05503


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