ACS Catal:Cr(II)-全硅分子筛催化乙烷非氧化脱氢机理
纳米技术 纳米 2021-03-17

非氧化乙烷脱氢为低温条件合成乙烯提供可能,但是该催化反应需要稳定的催化剂,降低积碳的生成。有鉴于此,阿卜杜拉国王科技大学KAUST 催化中心Jorge Gascon等报道了一种单组份、无需促进剂/酸性位点、基于Cr的催化剂,在乙烷非氧化脱氢生成乙烯的反应中展示了较高的催化活性,长期稳定性,而且催化剂的重生能得以改善。

本文要点:

(1)

通过operando XAS表征,发现全硅MFI结构的分子筛能够作为支持材料,促进CrII(-O-Si≡)物种提高稳定性,改善抗积碳性能。这种效果在较高的乙烷分压催化反应中同样能够实现。operando XAS表征还发现,MFI结构分子筛中Cr位点反应不同阶段的结构变化,通过H2活化分子筛处理形成CrII(-O-Si≡)2物种,该结构作为催化剂活性位点。

(2)

基于之前相关的反应机理研究,作者提出CrII(-O-Si≡)2物种直接参与到第一步C-H键切断反应,该步骤通常是乙烷脱氢反应的决速步骤,而且作者发现在反应过程中CrII(-O-Si≡)2浓度未发生降低,因为本文工作为深入研究催化活性位点解雇提供经验和指导,将有助于未来设计更多Cr基催化剂。

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参考文献

Sudipta De, Samy Ould-Chikh, Antonio Aguilar, Jean-Louis Hazemann, Andrea Zitolo, Adrian Ramirez, Selvedin Telalovic, and Jorge Gascon*, Stable Cr-MFI Catalysts for the Nonoxidative Dehydrogenation of Ethane: Catalytic Performance and Nature of the Active Sites, ACS Catal. 2021, 11, 3988–3995

DOI: 10.1021/acscatal.0c05170

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c05170


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