JACS:Au单原子修饰Pd界面无序化提高电催化CO2还原性能
纳米技术 纳米 2021-03-17

Pd作为在电催化还原CO2合成甲酸反应中最有效的低过电势电催化剂,但是由于CO气体对Pd具有较高的亲和性,导致Pd催化剂容易发生CO中毒,导致在CO2还原反应中快速发生性能衰减。有鉴于此,韩国首尔市立大学Jong Suk Yoo、韩国基础科学研究所(IBS)Taeghwan Hyeon、首尔国立大学Yun Jeong Hwang等报道了一种通过金属-MOF之间相互作用,将原子分散Au修饰在具有拉伸应变的Pd纳米催化剂界面,构建的复合型催化剂展示了更高的甲酸反应活性,同时催化剂的选择性、催化稳定性、对CO容忍度都得以改善

本文要点:

(1)

催化剂设计合成。首先合成Pd纳米粒子限域在Zr-MOF-808中的复合结构催化剂,同时控制一定的Au在生成Pd纳米粒子过程中引入,生成AuPd-Zr-MOF-88。最后通过HF选择性刻蚀,得到AuPd催化剂。

(2)

拉伸应变能够有效的稳定Pd催化剂界面中间体,同时原子分散Au能够选择性的对CO*降低吸附稳定性,不影响其他吸附物种。通过这种方式,打破了COOH*和CO*之间的标度关系,显著提高了CO2电催化活性,与Pd/C催化剂相比,在-0.25 V过电势,电催化制备甲酸的部分电流密度、质量活性分别提高了26倍、31倍

(2)

本文展示了通过对催化剂界面进行局部无序化,能够选择性的对特定中间体物种的结合能调控,为发展新型催化剂提供了新方法。

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参考文献

Jong Suk Yoo*, Taeghwan Hyeon*, and Yun Jeong Hwang* et al. Designing Atomically Dispersed Au on Tensile-Strained Pd for Efficient CO2 Electroreduction to Formate, J. Am. Chem. Soc. 2021

DOI: 10.1021/jacs.0c12696

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c12696


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