有效控制NOx排放的理想催化剂通常要求其具有良好的抗SO2中毒性能。
近日,四川大学刘勇军报道了引入Ce对水钠锰矿-MnO2进行改性,得到了具有优良活性(T90=8.5 °C)的Ce-MnO2催化剂,用于NH3低温选择性催化还原NO(NH3-SCR)。
文章要点
1)与中毒后严重失活的MnO2催化剂相比,Ce-MnO2催化剂具有显著提升的抗SO2中毒性能,150 °C时NO转化率从100%略降至95%。
2)物化表征结合密度泛函理论(DFT)计算结果显示,Mn物种和Ce物种上生成的硫酸盐在SCR反应中具有独特的作用。吸附在MnO2催化剂表面的SO32-会与NH3反应生成亚硫酸铵,从而导致催化剂失活。而硫酸化的Ce-MnO2催化剂上Ce2(SO4)3生成的SO42−可作为NH4+的新吸附位点,从而为催化剂提供了更多的酸位点。此外,SO2优先吸附和氧化在Ce物种上,从而保护Mn活性位点不受硫酸化和失活的影响。
这项工作从硫酸盐的角度揭示了Ce促进水钠锰矿-MnO2抗SO2性能的机理。
参考文献
Xue Fang, et al, Mechanism of Ce-Modified Birnessite-MnO2 in Promoting SO2 Poisoning Resistance for Low-Temperature NH3‑SCR, ACS Catal. 2021
DOI: 10.1021/acscatal.0c05697
https://doi.org/10.1021/acscatal.0c05697