金属-基底电子相互作用(EMSI)描述金属位点-金属氧化物基底之间的电子流向,通常将其用于描述氧化还原反应机理。有鉴于此,伦敦大学学院Bolun Wang、Feng Ryan Wang等报道在研究CuO-CeO2的过程中,发现电子从Cu向界面碳活性物种之间产生电子流动,作者通过operando X射线光谱、同步辐射X射线、环境压力近边X射线吸收、DRIFT红外等表征方法进行研究。发现通过金属-基底-碳物种之间的电子相互作用能够很好的揭示传质过程、电子流向等,因此有助于预测CO2活化、C1化学相关的碳酸盐/羧基等。
这种过渡金属将d轨道电子向界面碳物种的π*轨道转移有助于理解催化剂表面CO2、CO物种的活化反应过程。
参考文献
Feng Ryan Wang et al. The electrophilicity of surface carbon species in the redox of CuO‐CeO2 catalysts, Angew. Chem. Int. Ed. 2021
DOI: 10.1002/anie.202102570
https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202102570