甲烷选择氧化制甲醇是甲烷直接功能化的理想反应，同时一直是催化领域的关键挑战和研究热点。

近日，南开大学李兰冬研究员，上海石油化工研究院王传明报道了铜沸石上的水合甲烷选择性催化氧化反应。

文章要点

1）在573 K时，Cu-CHA催化剂的甲醇时空产率为543 mmol/mol_Cu/h，甲醇选择性为91%。

2）同位素标记的程序升温表面反应结果显示，水是甲醇中羟基的表观氧源和氢源。扫描电镜分析表明，甲烷选择氧化过程中Cu²⁺-Cu⁺-Cu²⁺的快速氧化还原循环与Cu-CHA的高催化活性密切相关。

3）密度泛函理论（DFT）计算结果表明，Cu-CHA中的CuOH单体和二聚体均能以Cu-OOH为关键反应中间体催化甲烷选择氧化制甲醇，同时各种Cu位点在反应条件下可能发生相互转化。

参考文献

Sun et al., Water-involved methane-selective catalytic oxidation by dioxygen over copper zeolites, Chem(2021)

DOI：10.1016/j.chempr.2021.02.026

https://doi.org/10.1016/j.chempr.2021.02.026