光生载流子缓慢的分离和迁移动力学是CO2光还原成CH4效率低的原因。设计和构造二维平面异质结构是解决上述挑战的一种有吸引力的方法。
有鉴于此,中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心孙永福教授、谢毅教授课题组,通过离子交换策略制造二维平面异质结构的Ag2S-In2S3原子层。
本文要点
1)首次通过离子交换策略展示了一种新颖的原子薄的Ag2S-In2S3平面异质结构。合成的面内异质结构的Ag2S-In2S3原子层构成了典型的Z-scheme异质结的能带结构,与单组分In2S3原子层相比,具有更好的吸光度和优化的载流子动力学。
2)光致发光光谱、时间分辨光致发光光谱以及光电化学测量结果都证实了引入面内异质结构后优化了In2S3原子层的载流子动力学。原位傅里叶变换红外光谱和密度泛函理论(DFT)计算表明,面内异质结构有助于CO2活化,并调节CO*中间体的吸附强度,从而促进CHO*中间体的形成,从而进一步质子化CH4。
3)结果,面内异质结构实现了20 µmol·g-1·h-1的CH4析出速率,比In2S3原子层的CH4析出速率高约16.7倍。
总之,该工作证明了构建面内异质结构是获得高效的CO2-CH4光转换性能的有前途的方法。
参考文献:
Shao, W., Wang, S., Zhu, J. et al. In-plane heterostructured Ag2S-In2S3 atomic layers enabling boosted CO2 photoreduction into CH4. Nano Res. (2021).
DOI: 10.1007/s12274-021-3365-4
https://doi.org/10.1007/s12274-021-3365-4