配位聚合物(CPs),包括金属有机骨架(MOFs),是一种在电子学、磁学、催化和气体存储/分离等领域有着广阔应用前景的晶体材料。然而,其形成机制和途径基本上还不清楚。有鉴于此,西班牙巴塞罗那大学的Josep Puigmartí-Luis等研究人员,揭示了利用反应扩散条件触发MOF生长过程中的路径复杂性。
本文要点
1)研究人员证明了在结晶过程的早期阶段(即40 ms内),通过使用连续流动微流控装置实现的试剂扩散控制混合,可用于实现原型自旋交叉MOF向其热力学产物的新型结晶路径。
2)在微流控混合条件下触发结晶时,实验观察到了两条不同且前所未有的成核-生长路径。
3)全原子分子动力学模拟也证实了晶体生长过程中这两条不同路径的发生。与此形成鲜明对比的是,在体(湍流)混合条件下观察到颗粒附着结晶。
本文研究为理解CPs的生长提供了良好的基础,并为利用非平衡条件进行多孔材料工程开辟了新的途径。
参考文献:
Josep Puigmartí, et al. Exploiting reaction‐diffusion conditions to trigger pathway complexity in the growth of a MOF. Angewandte Chemie, 2021.
DOI:10.1002/anie.202101611
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202101611