采用化学气相沉积（CVD）法在绝缘衬底上直接生长单晶石墨烯薄膜是构建高性能石墨烯器件的理想方法。与已有的石墨烯在过渡金属衬底上生长机理的研究相比，对石墨烯在绝缘表面生长机理的缺乏理解，极大地阻碍了这一研究的进展。
近日，北京大学刘忠范院士，韩国蔚山科学技术院Feng Ding利用第一性原理计算，系统地研究了不同碳物种CHx（x=0，1，2，3，4）在三种典型的绝缘衬底 [h-BN，蓝宝石和石英] 上的吸附，揭示了石墨烯在绝缘表面上的生长主要是由活性炭物种与氢钝化的石墨烯边缘的反应控制，对衬底类型的敏感性较小。
文章要点
1）在绝热衬底上石墨烯的CVD生长过程中，占主导地位的气相前体CH3起着两个关键作用：i）提供石墨烯生长的原料；ii）去除石墨烯边缘多余的氢原子。
2）研究人员计算出石墨烯扶手椅（AC）和锯齿形（ZZ）边生长的阈值反应势垒分别为3.00 eV和1.94 eV，因此ZZ边的生长速度快于AC边。通过理论成功地解释了为什么生长在绝缘衬底上的石墨烯岛的周长通常由AC边主导这一石墨烯生长的长期难题。此外，计算了石墨烯在绝缘衬底上的缓慢生长速率，并与已有的实验观测结果吻合较好。
对原子尺度绝缘表面上石墨烯生长的全面见解提供了对绝缘衬底高质量石墨烯生长的实验设计指导。
参考文献
Ting Cheng, et al, The Mechanism of Graphene Vapor−Solid Growth on Insulating Substrates, ACS Nano, 2021
DOI: 10.1021/acsnano.1c00776
https://doi.org/10.1021/acsnano.1c00776
