通过环境友好的方法制氢对于满足将来的能源需求非常重要，但是目前电催化分解水反应相关研究中通常受到缓慢的OER反应动力学影响，导致输入能量无法很好的利用。有鉴于此，费耶特维尔州立大学Zhiping Luo等报道了一种四元Sr–Co–Fe–O氧化物，通过调控Co/Fe比例实现优化OER催化反应活性，发现当组成为Sr₂Co_1.5Fe_0.5O_6−δ，展示了最好的OER反应性能，在10 mA/cm²电流密度中的过电势达到318 mV，Tafel斜率达到44.8 mV dec^-1。

本文要点：

（1）

通过高分辨率中子粉末衍射分析，验证中间体物种的结构在钙钛矿结构、钙铁铝石（brownmillerite）之间，导致位点导向的四面体结构、比例结构完整的八面体层结构无序。这种四面体、八面体结构的独特堆叠有效的促进了电极和电解液之间的相互作用。理论计算结果显示通过提高Co 3d、O 2p的共价成分，同样贡献了OER活性。

（2）

这种针对中间体结构的催化剂，具体通过协调氧空穴位点、Co 3d、O 2p之间杂化轨道相互作用，导致OER催化活性提高。

参考文献

Sivasankara Rao Ede, Candyce N. Collins, Carlos D. Posada, Gibin George, Hui Wu, William D. Ratcliff, Yulin Lin, Jianguo Wen, Shubo Han, and Zhiping Luo*, Intermediate Sr₂Co_1.5Fe_0.5O_6−δ Tetragonal Structure between Perovskite and Brownmillerite as a Model Catalyst with Layered Oxygen Deficiency for Enhanced Electrochemical Water Oxidation, ACS Catal. 2021, 11, 4327–4337

DOI: 10.1021/acscatal.1c00465

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c00465