通过调节固有的电子结构来提高电催化水分解性能非常重要。
有鉴于此,北京工业大学李建荣教授等人,制备了在碳纸上生长的多孔双金属氧化物和硫族化物纳米片,标记为NiCo2X4/CP (X = O, S,和Se),以证明阴离子组分如何影响电子结构,从而揭示其中间体相互作用和催化活性之间的相关性。
本文要点
1)选择二维双金属有机框架(NiCo-MOF)作为模板,制备了一系列多孔双金属氧化物和硫属化合物纳米片阵列(NiCo2X4/CP, X = O, S,和Se)。NiCo2X4/CP的制备过程包括两个步骤,分别是溶剂热法在导电碳纸上生长NiCo-MOF (NiCo-MOF/CP),然后直接氧化、硫化和硒化处理。
2)实验表征和理论计算表明,硒和硫的取代可以提高Co3+/Co2+的比例,从而随着d带中心的上移而调节电子结构,不仅提高了内部电导率,而且调节了催化剂表面和中间体之间的相互作用,特别是对于吸附H和过氧化氢中间体的吸附,分别对应各自的析氢反应(HER)和析氧反应(OER)。结果,
3)结果表明,采用NiCo2Se4/CP和NiCo2S4/CP作为阴极和阳极的全碱性电解槽,在10 mA·cm−2的情况下,电解电压为1.51 V,甚至优于大多数过渡金属电解槽。
参考文献:
Jian Zhou et al. Revealing the effect of anion-tuning in bimetallic chalcogenides on electrocatalytic overall water splitting. Nano Res., 2021.
DOI: 10.1007/s12274-021-3370-7
https://doi.org/10.1007/s12274-021-3370-7