为了在温和条件下提高催化性能，同时在多相催化剂上实现低活化势垒和中间体的弱结合仍然是一个巨大的挑战，特别是对于N₂到NH₃转化。

近日，福州大学江莉龙研究员，王秀云副研究员首次报道了一种将真空冷冻干燥和高温热解技术相结合，在Ru微小亚纳米团簇（TCs）表面实现原子分散的Co沉积的新策略。

文章要点

1）这种催化剂的特殊结构可以产生空间效应，并在Ru和Co之间产生很强的电子间相互作用。其结果是同时产生高表面空位的Co 3d电荷和Ru d-带中心的明显上移。同时，Ru和N₂分子之间的强电子“σ-供电子和π-返供电子”降低了N₂活化能。

2）研究发现，适当的钌结构与微小的亚纳米簇而不是单一的钌原子或大的钌簇可以使排斥吸附含氮中间体在催化剂表面，导致Co₁Ru TC催化剂表面上削弱结合的*NH₃/N₂H₄中间体。

3）实验结果显示，在所报道的Ru或Co基催化剂中，所开发的Ba促进的Co₁Ru TC催化剂显示出最高的NH₃合成速率（在360 ℃和3 MPa下高达21.90 mmol_NH3 g−1 h−1）。

参考文献

Yangyu Zhang, et al, Construction of Spatial Effect from Atomically Dispersed Co Anchoring on Subnanometer Ru Cluster for Enhanced N₂-to-NH₃ Conversion, ACS Catal. 2021

DOI: 10.1021/acscatal.0c05544

https://doi.org/10.1021/acscatal.0c05544