单原子分散的M‐N‐C(M = Fe,Co,Ni,Cu等)复合材料显示出出色的催化反应性能。但是,在原子水平上对相邻M-N-C中心的分析和理解仍然不够。
有鉴于此,湖南大学罗胜联教授、黄中原助理教授、周海晖教授、李焕新和北京科技大学焦树强教授等人,报道了具有相邻的Fe - N4 - C和Co - N4 - C双活性中心的FeCo-N掺杂空心碳纳米笼(FeCo-N-HCN)作为高效催化剂。
本文要点
1)球差校正高角度环形暗场扫描透射电子显微镜,小面积(1 nm2)电子能量损失光谱和X射线吸收光谱数据分析和拟合证明了FeCo-N-HCN中的相邻的Fe‐N4‐C和Co‐N4‐C双重活性结构。
2)实验测试和密度泛函理论计算结果表明,FeCo-N-HCN催化剂在氧还原反应(ORR)方面显示出比Fe单金属催化剂更好的催化活性,这是由于Fe - N4 - C和Co - N4 - C双活性中心的协同作用降低了ORR反应的能垒。
3)尽管由于金属含量低(Fe:1.96 wt%和Co:1.31 wt%),FeCo-N-HCN催化剂的催化性能无法与报告的最先进的催化剂相比,但这些结果可以刷新对相邻M‐N‐C中心在原子级别上的认识,并为催化剂的设计提供指导。
参考文献:
Huanxin Li et al. Understanding of Neighboring Fe‐N4‐C and Co‐N4‐C Dual Active Centers for Oxygen Reduction Reaction. Advanced Functional Materials, 2021.
DOI: 10.1002/adfm.202011289
https://doi.org/10.1002/adfm.202011289