尽管磷酸三甲酯（TMPa）是一种有效的阻燃剂，但由于其容易导致石墨(Gr)基锂离子电池的剥落和电池失效，被普遍认为是制备石墨（Gr）基锂离子电池电解质的不合格溶剂。
近日，美国太平洋西北国家实验室许武教授报道了采用局域高浓度电解质（LHCE）对TMPa的独特溶剂化结构，并通过电解质添加剂调节溶剂化鞘层的组成，从而使得TMPa基电解质在Gr||LiNi0.8Mn0.1Co0.1O2电池中具有优异的电化学性能。
文章要点
1）电解质中较高的TMPa含量有效地降低了电解质的易燃性。同时，由于电解液独特的溶剂化结构，LiFSi和TMPa的协同分解可以在Gr电极上形成有效的SEI。然而，使用E-TMPa的电池在大约190次充放电循环后容量突然衰减。非原位分析表明，Gr的部分剥落是造成这种现象的原因。
2）为了解决上述问题，研究人员在E-TMPa中引入了功能性电解质添加剂，包括EC、VC和FEC。在2.5~4.4 V电压范围内进行500次充放电循环后，含适当FEC添加剂的TMPa基LHCEs电池的容量保持率可达85.4%，明显高于使用LiPF6-有机碳酸盐基电解液的电池的容量保持率（75.2%）。同时，由于TMPa的阻燃作用，与传统的LiPF6-有机碳酸盐电解质相比，TMPa基LHCEs的易燃性得到显著降低。
参考文献
Hao Jia, et al, Advanced low-flammable electrolytes for stable operation of high-voltage lithium-ion batteries, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI: 10.1002/anie.202102403
https://doi.org/10.1002/anie.202102403
