开发一种可广泛应用于各种不同的电解液中并可在不同pH条件下（如酸、碱、微生物、氯碱等）工作的全pH兼容析氢反应(HER)电催化剂是非常有意义的。到目前为止，二维层状MoS₂和Mo基碳材料已被认为是有前途的pH值通用HER电催化剂。2H-MoS₂是一种天然存在的且在热力学上有利的相，但在中性和碱性电解质中仍具有较差的HER活性。

有鉴于此，天津大学杨静教授等人，制备了一种富含Mo-吡啶N界面配位的2H-MoS₂/N掺杂介孔石墨烯杂化电催化剂。

本文要点

1）采用低强度脉冲激光辐照（LI-PLI）方法和一步水热法来调节不同类型的界面Mo–N–C键的相对含量并将MoS₂纳米片固定在介孔石墨烯表面。优化后的混合催化剂具有长期耐久性和优异的HER活性，在酸性、碱性和磷酸盐缓冲溶液(PBS)介质中，10 mA cm^-2的过电位分别为110、145和142 mV，优于此前报道的大多数MoS₂基催化剂。

2）理论和实验结果表明，界面吡啶N比吡啶N和石墨N更倾向于与Mo原子结合，且与吡啶N配位的边缘Mo可以作为HER的活性位点。

3）DFT计算进一步揭示了Mo-吡啶N配位修饰了边缘Mo的电荷密度，进而优化了氢吸收能并促进了水的离解，从而显着提高了pH通用HER过程的内在催化活性。

参考文献：

Jiayi Qin et al. Activating Edge-Mo of 2H-MoS₂ via Coordination with Pyridinic N–C for pH-Universal Hydrogen Evolution Electrocatalysis. ACS Catal., 2021.

DOI: 10.1021/acscatal.0c04415

https://doi.org/10.1021/acscatal.0c04415