ACS Sustainable Chem. Eng.: 石墨相氮化碳作为选择性乙醇氧化的可持续催化剂
雨辰 雨辰 2021-03-30

考虑到制造高附加值商品(生物燃料,各种性质的化学化合物,生物塑料等)的重要性,目前正在积极研究以可再生生物原料替代不可再生能源(即石油,天然气和煤炭)。考虑到世界石油储量的减少,开发利用非石油来源的原料、非食品生物质生产工业重要物质的催化剂似乎是一个有前途的研究领域。从生物质中获得乙醇(生物乙醇)具有可再生性质且二氧化碳排放量低,是替代枯竭的石油化工资源的最有前景和最丰富的原料之一。而且乙醇是生产高附加值化合物的基础。使用贵金属催化剂(例如金纳米颗粒)可以成功地将乙醇选择性氧化为乙醛。各种金属氧化物体系,特别是负载的V和Mo基氧化物,最近也被认为是上述过程的潜在催化剂。然而,考虑到贵金属基催化剂价格高昂,而大多数金属氧化物显示出较低的选择性,因此有必要用不含金属和可持续性的新型催化材料代替此类催化剂。

有鉴于此,乌克兰国家科学院Nataliya D. Shcherban等人,通过简单地加热三聚氰胺而无需任何模板和额外处理而制备的石墨碳氮化物可以作为高效的无金属可持续催化剂,用于乙醇的选择性氧化以形成乙醛。

本文要点

1石墨碳氮化物(g-C3N4)是通过简单的制备工艺获得的,该工艺包括在空气中加热三聚氰胺而无需任何模板和其他处理。所制备的g-C3N4是一种不含金属的材料,显示出对乙醇选择性氧化生成乙醛(在320°C时,乙醇的转化率高达100%,乙醛的产率高达69%)具有良好的催化性能。

2在所研究的反应条件下,大量的C–N═C物种导致对乙醛的选择性增加,而叔氮的含量增加导致副产物形成增加。从g-C3N4到非化学计量氮化碳和含氮碳的转变,伴随着除C–N═C以外的含氮物种(季铵盐等)的增加,导致乙醛的选择性降低。

总之,基于石墨相氮化碳优越的催化性能、高产率和良好的稳定性,可以作为一种有前景的可持续的无金属催化剂。

参考文献:

Nataliya D. Shcherban et al. Graphitic Carbon Nitride as a Sustainable Catalyst for Selective Ethanol Oxidation. ACS Sustainable Chem. Eng., 2021.

DOI: 10.1021/acssuschemeng.1c00138

https://doi.org/10.1021/acssuschemeng.1c00138


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催化;燃料电池;多孔炭材料;炭气凝胶;隔热

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