石墨二炔（Graphdiyne，GDY）具有高度的π共轭结构、直接带隙和高载流子迁移率，满足光催化的主要要求。然而，迄今为止，所有的光催化研究都没有过多地关注GDY带隙（在G₀W₀多体理论下为1.1 eV）。这样窄的带隙不适合GDY和其他半导体之间的能带对准，难以实现高效的光生电荷载流子分离。

近日，巴黎萨克雷大学Mohamed Nawfal Ghazzal报道了首次证明了通过H-取代调节GDY的电子带隙（H-GDY）可以促进界面电荷分离和光催化放氢。

文章要点

1）H-GDY显示出更高的带隙能垒（≈2.5 eV）和可利用的导带最小边和价带最大边。

2）作为一种代表性半导体，研究人员将TiO₂与H-GDY和GDY杂化制备了异质结。与GDY/TiO₂相比，H-GDY/TiO₂异质结在紫外-可见光下（6200 µmol h₋₁ g₋₁）和可见光下（670 µmol h₋₁ g₋₁）的光催化产氢能力分别提高了1.35倍和4倍。

3）H-GDY/TiO₂异质结优异的光催化性能归因于H-GDY和TiO₂之间合适的能带排列，此外，密度泛函理论（DFT）计算证实了这种排列有效地促进了光生电子和空穴的分离。

参考文献

Jian Li, et al, Tuning the Electronic Bandgap of Graphdiyne by H-Substitution to Promote Interfacial Charge Carrier Separation for Enhanced Photocatalytic Hydrogen Production, Adv. Funct. Mater. 2021

DOI: 10.1002/adfm.202100994

https://doi.org/10.1002/adfm.202100994.