单原子催化剂(SACs)以其高的原子利用率和前所未有的催化性能引起了人们的极大关注。其仍面临的挑战是通过强相互作用将单个原子分别锚定在载体材料上。
近日,捷克帕拉茨基大学Manoj B. Gawande,Radek Zbořil,美国罗格斯大学Tewodros Asefa报道了利用Co2+离子和氰基石墨烯(cyanographene,G-CN)中的腈基之间的强相互作用,成功在功能化石墨烯上锚定了单原子Co位点(G(CN)-Co SACs)。通过改变Co2+离子与G-CN的相对掺杂量,可以很容易地改变G-CN上Co2+离子的含量。研究发现,G(CN)-Co SACs对肼氧化反应(HzOR)表现出高效的电催化活性。
文章要点
1)研究人员通过互补实验和密度泛函理论(DFT)计算证实了原子分散的钴位点在G-CN上的锚定。利用电感耦合等离子体质谱、高分辨透射电子显微镜(TEM)、扩展X射线吸收精细结构(EXAFS)和X射线近边结构谱(XANES)等表征技术揭示了Co2+离子与G-CN的成功结合。
2)实验结果显示,所得G(CN)-Co SACs对HzOR表现出极高的电催化活性,高于先前文献报道的许多贵金属催化体系的活性。此外,研究人员对材料的稳定性进行了研究,结果表明,G-CN及其CN基团与Co2+离子之间的强键对防止单一Co位点在电催化反应中的浸出起着关键作用。
参考文献
Ravishankar G. Kadam, et al, Single Co-Atoms as Electrocatalysts for Efficient Hydrazine Oxidation Reaction, Small 2021
DOI: 10.1002/smll.202006477
https://doi.org/10.1002/smll.202006477