界面空穴位点在CO2光化学还原反应中能够显著改善光催化活性,但是难以在长时间过程中保持,有鉴于此,中国科学技术大学孙永福等报道了一种低压紫外光照射处理策略,构建界面空穴结构位点,从而能够同时优化CO2光催化还原反应活性、稳定性。作者通过缺陷结构Bi2O2CO3纳米片催化剂进行研究,在UV紫外光照射作用中,能够很好的重复形成界面缺陷位点,从而能够实现循环催化。
缺陷构建。在低压条件中通过UV光照实现氧缺陷的重生,同时在保持CO2还原反应过程中的稳定性,通过缺陷重生保持催化活性。
表征。通过同步辐射XPS表征技术,揭示了氧缺陷结构的Bi2O2CO3纳米片中的Bi能够作为高催化活性位点,在可见光驱动过程中,非常容易接收电子,将电子转移至CO2分子中从而活化CO2分子。降低决速步骤中的COOH*中间体生成过程中的能垒,由本来的1.64 eV降低至1.13 eV;通过原位红外FTIR表征技术、原位质谱MS表征技术,揭示UV紫外光照射提高CO产物分子的脱附。
催化活性。氧缺陷型Bi2O2CO3纳米片在110次催化循环过程中稳定催化反应过程达到2640 h,可见光驱动CO2还原为CO的反应速率达到275 μmol g-1 h-1,CO产物的选择性达到99 %。
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意义。本文工作为发展高性能可持续CO2还原光催化剂提供方案和指导。
参考文献
Xiaolong Zu, Yuan Zhao, Xiaodong Li, Runhua Chen, Weiwei Shao, Zhiqiang Wang, Jun Hu, Junfa Zhu, Yang Pan, Yongfu Sun*, Yi Xie, Ultrastable and Efficient Visible‐light‐driven CO2 Reduction Triggered by Regenerative Oxygen‐vacancies in Bi2O2CO3 Nanosheets, Angew. Chem. Int. Ed. 2021
DOI: 10.1002/anie.202101894
https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202101894