在过去的几十年里，人们在大气氮氧化物(NOx)减排方面做了大量的工作。现有技术能耗高，造成二次污染。特别是，去除低剂量(< 200ppm)的NOx是非常具有挑战性的。石墨氮化碳(g - CN)是一种生态友好和可持续的材料，可以作为一种有前途的无金属光催化剂来去除氮氧化物。

有鉴于此，重庆大学周小元研究员和北京工业大学韩晓东教授等人，开发了一种单步高效节能的煅烧方法，以制备具有N₃C位点空位的无定形氮化碳（ACN）。

本文要点

1）通过在高温下将尿素和乙酸铵的混合物在空气中直接退火，获得具有N₃C空位的ACN。基于固体实验和理论计算，系统地研究了N₃C空位对NO光催化氧化的影响。研究发现，ACN中N₃C空位的存在提高了ACN的光捕获能力，减小了ACN的带隙，提高了ACN的电荷分离。

2）NO三键的可见光响应范围被扩大，活化势垒急剧下降一个数量级，与g-CN的2.22 eV相比为0.19 eV。这些改进使ACN的NOx脱除效率达到57.1%，在可见光下是最高的。

3）在光催化NO氧化后，独特的N₃C位点空位得到了很好的维持，这显示了出色的结构稳定性。这促进了单线态氧（¹O₂）和超氧自由基（^•O₂^-）的生成，以完全去除NO。

总之，该工作揭示了空位工程对g-CN基材料的活性位点设计和光催化性能的提高。

参考文献：

Youyu Duan et al. Amorphous Carbon Nitride with Three Coordinate Nitrogen (N₃C) Vacancies for Exceptional NOx Abatement in Visible Light. Advanced Energy Materials, 2021.

DOI: 10.1002/aenm.202004001

https://doi.org/10.1002/aenm.202004001