开发甲烷(CH4)在室温下转化为甲醇(CH3OH)的低能量输入路线,在环境和工业上都具有重要意义。电子给-受体杂化结合可以促进电荷转移和CH4转化的光催化效率。
有鉴于此,上海交通大学王松玲助理教授和中国科学院理化技术研究所张铁锐研究员等人,通过电子供体罗丹明B (RhB)-受体(TiO2)杂化体(RhB/TiO2)中的键合显著促进了环境条件下CH4光催化氧化成CH3OH的选择性和可见光(低能量光子)的利用。
本文要点
1)为了开发一种无贵金属染料敏化途径,实现CH4选择性转化为CH3OH,选择了带-COOH基团的有机多孔染料RhB,合成了RhB/TiO2复合物。
2)合成的RhB/TiO2催化剂在以H2O2为氧化剂的光催化直接和选择性氧化CH4为CH3OH的实验中表现出良好的性能。重要的是,这种增强的室温催化性能是在可见光和近红外光下实现的。即使在绿光照射下(λ= 550 nm),合成的无贵金属的RhB/TiO2复合物也能将CH4氧化为CH3OH,生成速率为143 µmol·g-1·h-1,选择性为94%。
3)与其他不含-COOH基团的染料/TiO2催化剂相比,RhB/TiO2催化剂在甲烷氧化过程中生成的甲醇量更高。
总之,该工作证明了无贵金属催化剂在室温可见光下活化CH4的可能性和可行性。
参考文献:
Wu, X., Zeng, Y., Liu, H. et al. Noble-metal-free dye-sensitized selective oxidation of methane to methanol with green light (550 nm). Nano Res. (2021).
DOI: 10.1007/s12274-021-3380-5
https://doi.org/10.1007/s12274-021-3380-5