以磁性元素为活性中心的单原子催化剂（SAC）已被广泛用于有效的电化学转化。了解自旋的催化作用，从而调节单原子中心的自旋密度，具有深远的意义和技术影响。
有鉴于此，新加坡国立大学吕炯教授和清华大学肖海副教授等人，在TaS2单层膜(Co1/TaS2)上合成了铁磁单Co原子催化剂作为模型体系，探讨了析氧反应(OER)的自旋活性相关性。
本文要点
1）在具有可调负载的金属TaS2单层膜上设计了M-SACs作为模型系统，探索OER的自旋活性相关性。锚定Co原子，作为一个原型磁性原子，这种范德华空间修饰（VdWM）策略在TaS2上产生两种类型的单一Co位点，一种是取代Ta原子(CoTa)，另一种是在中空位置(CoHS)成键。
2）密度泛函理论(DFT)计算表明，CoHS是OER的活性位点。CoHS的自旋密度可以通过与相邻的单个Co位点的交换作用来调节，这与CoHS-O•的结合能密切相关。CoTa增强了相邻CoHS位点上的自旋密度，从而优化了CoHS和O•物种之间的相互作用，从而促进了OER活性。相反，相邻CoHS的存在显著增加了CoHS位点的自旋密度，导致O•物种结合过强，阻碍后续反应。
3）DFT计算和电化学测量在活性位点的自旋密度和OER活性之间建立了可靠的联系。此外，该VdWM方法还可以应用于其他金属离子，如Fe3+、In3+、Pd2+等，为制造杂单原子催化剂提供了一般途径。
总之，该工作建立了活性位点的自旋态与OER催化性能之间的相关性，这为开发高效的磁性催化剂提供了与自旋相关的描述符。
参考文献：
Zejun Li et al. Tuning the Spin Density of Cobalt Single-Atom Catalysts for Efficient Oxygen Evolution. ACS Nano, 2021.
DOI: 10.1021/acsnano.1c00251
https://doi.org/10.1021/acsnano.1c00251
