金属-载体相互作用(EMSI)可以诱导金属与载体之间的电子转移,调节载体金属的电子态,优化中间物种的还原,在催化反应中起着至关重要的作用。
近日,武汉理工大学余家国教授,台湾大学Hao Ming Chen报道了通过强EMSI对氮掺杂的介孔碳球负载的铂单原子(Pt1/ NMHCS)电子结构进行了调节。
文章要点
1)实验结果显示,Pt1/NMHCS复合材料具有比纳米颗粒(PtNP)对应物和商用20 wt% Pt/C更出色的电催化析氢反应(HER)活性和稳定性,在10 mA cm2的电流密度下具有40 mV的低过电位,在50 mV下具有2.07 A mg-1Pt的高质量活性,在300 mV下,具有20.18 s-1的高周转频率,以及在酸性电解质中的优异耐久性。
2)详细的光谱表征和理论模拟表明,独特的N1-Pt1-C2配位结构中的强EMSI效应显著调整了Pt 5d态的电子结构,促进了吸附质子的还原以及H−H偶联,从而实现了类Pt HER活性。
这项工作为精确设计高HER活性、高耐久性的Pt单原子基电催化剂提供了一条有效途径。
参考文献
Panyong Kuang, et al, Pt Single Atoms Supported on N-Doped Mesoporous Hollow Carbon Spheres with Enhanced Electrocatalytic H2-Evolution Activity, Adv. Mater. 2021
DOI: 10.1002/adma.202008599
https://doi.org/10.1002/adma.202008599