电解水是一种极有前途的高纯度制氢策略,但其pH普适性较差,且缺乏能促进缓慢的阳极析氧反应(OER)的高效电催化剂。研究表明,几何结构工程和电子结构调制可以有效地提高催化剂的OER活性。
近日,华东理工大学徐至教授,南京工业大学周嵬教授报道了一种简便的Ar等离子体处理策略,在缺陷石墨烯(DG)上原位生长均匀分散且尺寸小于1.5 nm的超细IrCuOx纳米团簇复合材料(IrCuOx@DG)。酸浸可以去除IrCuOx@DG 中的Cu原子,从而获得负载在DG上的多孔IrOx纳米团簇(P-IrOx@DG),可以作为高效、强健的pH通用型OER电催化剂。
文章要点
1)当与商用20 wt%Pt/C配对时,P-IrOx@DG在2.2 V的电池电压下,在0.5 m硫酸、1.0 m氢氧化钾和1.0 m磷酸盐缓冲溶液中的全水分解电流密度分别为350.0、317.6和47.1 mA cm−2,表现优于商用IrO2和DG负载的无孔IrOx纳米团簇((O-IrOx@DG))。
2)DG的表面缺陷为通过强相互作用与杂原子直接键合提供了丰富的锚定位置,同时DG良好的电子导电性极大地促进了电子转移。探针实验、X射线吸收光谱和理论计算结果表明,通过酸浸去除Cu可以成功地生成P-IrOx纳米团簇,并引入不饱和Ir原子。含氧中间体物种在不饱和Ir中心和超细IrOx纳米团簇上的最佳结合能使得P-IrOx@DG具有较高的本征OER催化活性。
参考文献
Linzhou Zhuang, et al, Porous Structure Engineering of Iridium Oxide Nanoclusters on Atomic Scale for Efficient pH-Universal Overall Water Splitting, Small 2021
DOI: 10.1002/smll.202100121
https://doi.org/10.1002/smll.202100121