电催化是多种物理化学应用的核心，在可持续经济的现在和未来中发挥着重要作用。在该领域中使用的多种不同的电催化剂中，纳米材料具有重要作用。与块体材料相比，增加的表面积/体积比使纳米级催化剂成为进行电催化反应的优先选择。布拉格相干衍射成像（BCDI）于2006年被提出，并已应用于获得晶体纳米材料的3D图像。BCDI提供了与应变直接相关的位移场的信息。催化剂中的晶格应变会影响其电子构型，进而影响其与反应中间体的结合能。尽管自它诞生以来已经有了显著的改进，但实验只能在同步加速器设备上进行，而且迄今为止分辨率相对较低(只有10纳米的空间分辨率)，这一事实阻碍了这项技术的普及。

有鉴于此，坎皮纳斯州立大学Pablo S. Fernández等人，简要描述了该技术的基本原理，包括可以从中提取的电催化相关信息。随后，回顾了一些计算实验，这些实验对BCDI数据进行了补充，以增强信息提取和改进对潜在纳米级电催化过程的理解。接下来，重点介绍了BCDI应用于不同电化学系统和多相催化的成功案例，以展示该技术如何对未来的电催化研究做出贡献。最后，概述了目前在BCDI的时空分辨率极限方面面临的挑战，并就同步加速器设备的最新发展以及机器学习和人工智能在解决这些问题方面的作用提供了观点。

本文要点

1）强调了BCDI在电化学应用中的潜力。该技术的最新和未来发展可以帮助解决涉及纳米材料的多个科学和技术领域的许多问题，电化学也不例外。尽管在引入该技术时，图像的获取是更容易引起研究者注意的方面，但监测晶格位移场的高分辨率可以成为理解许多相关过程的关键。在这一点上，需要强调的是，BCDI对这个参数的变化非常敏感，但不能直接告知它是由于应变，位错还是由晶格中产生的任何其他缺陷引起的。因此，要了解发生在溶液/电极界面处的现象，将互补的原位技术和计算实验相结合是很重要的。

2）在电化学领域中已经对反应中间体的化学吸附、原子的溶解、沉积等在单分子层甚至亚分子层水平上发生的现象进行了几十年的研究。这些事件远远超出了该技术成像能力的分辨率。然而，这些过程可以通过跟随晶格位移的变化而间接地可视化。因此，光谱技术和BCDI的结合可以提供极有价值的原位信息。例如，光谱学可以提供有关被吸附物性质的信息，而BCDI可以告知被吸附物的吸附位置（小平面，边缘等），而这与电化学势有关。

3）BCDI是一项不断发展的技术，在原位条件下实现纳米尺度结构的三维成像方面已经取得了长足的进步。尽管如此，仍存在一些固有的限制。因此，通过成像技术来跟踪电化学过程/化学反应及其对纳米尺度晶体结构的影响，当现象发生得非常快时是一个巨大的挑战；那么要在3D图像中获得良好的分辨率，就要在实验时间和稳定性之间妥协。

参考文献：

Rafael A. Vicente et al. Bragg Coherent Diffraction Imaging for In Situ Studies in Electrocatalysis. ACS Nano, 2021.

DOI: 10.1021/acsnano.1c01080

https://doi.org/10.1021/acsnano.1c01080