由于金属氧化物催化剂的结构和表面性质的复杂性,金属氧化物催化剂的疏水化是一个巨大的挑战。疏水化策略和疏水化对金属氧化物催化剂的表面性质和催化性能的影响值得严格研究。
有鉴于此,中国科学院山西煤炭化学研究所谭猗生研究员、杨国辉研究员和日本富山大学Noritatsu TSUBAKI教授等人,采用硬脂酸将硬脂酸分子桥接在Cu/ZnO催化剂表面,使其表面功能化。
本文要点
1)通过用硬脂酸方便地功能化Cu/ZnO催化剂的表面实现了疏水化。硬脂酸分子的羧基与Cu/ZnO催化剂的表面Zn原子结合在一起,提高了催化剂表面上被吸附物的稳定性。此外,硬脂酸分子的暴露的疏水端显着增加了Cu/ZnO催化剂的疏水性。
2)功能化后,Cu/ZnO催化剂的疏水性大大增强,但其结构和催化性能基本保持不变。疏水性Cu/ZnO催化剂对合成气(CO + H2)一步合成二甲醚(DME)过程中不利的水煤气变换反应(WGSR)表现出非常积极的抑制作用,而而疏水性Cu/ZnO催化剂对甲醇合成的催化活性没有影响。
3)疏水Cu/ZnO-4催化剂的CO2选择性较低,二甲醚选择性较高,且优于未处理的催化剂。疏水Cu/ZnO催化剂的催化性能的提高表明,非均相催化剂的表面疏水性在丰富其催化作用方面值得更多关注。
参考文献:
Minghui Tan et al. Probing Hydrophobization of a Cu/ZnO Catalyst for Suppression of Water–Gas Shift Reaction in Syngas Conversion. ACS Catal., 2021.
DOI: 10.1021/acscatal.0c05585
https://doi.org/10.1021/acscatal.0c05585