开发高活性、高稳定性的乙醇电氧化催化剂对直接乙醇燃料电池的商业化至关重要。然而,由于其C1选择性较低,催化剂对乙醇完全氧化的电催化效率还远远不能令人满意。
有鉴于此,北京大学郭少军教授和香港理工大学黄勃龙教授等人,设计了一种新型2D Pd-Au非均相催化剂,通过相工程和界面工程来提高C1选择性,实现乙醇的高效氧化。
本文要点
1)结果表明,由于存在大量的非晶态/晶相,在低电势下,Pd-Au杂催化剂上C1途径的选择性可提高至33.2%,是商业Pd /C(3.2%)的10.4倍。
2)经过2000次电位循环的加速降解试验,Pd-Au HNS的初始质量活性可保留89.1%,远高于Pd NS(39.3%)、商业Pd/C(34.4%)和Pt/C(11.4%)。CO溶出和原位傅里叶变换红外实验表明,与纯Pd纳米片相比,具有无定形Pd畴域和晶体Au簇界面的复杂设计的二维Pd-Au杂化催化剂具有更好的抗毒性能和更强的C-C键裂解能力。
3)密度泛函理论计算进一步证明,Au团簇的引入可切换无定形Pd作为电子泵的电活性来完成乙醇的完全氧化,从而大大提高了C1途径的选择性,而典型的C2途径却被完全阻断。
参考文献:
Fan Lv et al. Au Clusters on Pd Nanosheets Selectively Switch the Pathway of Ethanol Electrooxidation: Amorphous/Crystalline Interface Matters. Advanced Energy Materials, 2021.
DOI: 10.1002/aenm.202100187
https://doi.org/10.1002/aenm.202100187