尽管石墨氮化碳（g-C₃N₄）中存在激子，然而，关于激子对其光催化过程的贡献却很少引起人们的关注。靶向调控激子解离为自由电荷是提高载流子利用率、增强光催化活性的有效手段。

近日，电子科技大学向全军教授报道了通过分子自组装和分子插层策略设计了一种富N空位修饰的超薄g-C₃N₄纳米薄膜（Nv-rich-CN）。

文章要点

1）N空位可以有效地将激子解离为自由电荷。Nv-rich-CN中的电子浓度是体g-C₃N₄（CN）的3.24倍。得益于载流子利用率的提高，Nv-rich-CN在可见光照射下表现出了优异的CO₂光还原活性。

2）研究人员采用飞秒瞬态吸收光谱揭示了Nv-rich-CN中激子解离的光物理模型。理论计算结果表明，N空位的局域无序促进了激子解离为自由电荷。此外，N空位在CO₂还原过程中可充当活性中心，从而促进光催化剂对CO₂的吸附和活化。原位漫反射红外傅里叶变换（DRIFT）光谱揭示了CO₂还原过程中中间产物的变化。

这项工作重点研究了激子在光催化过程中的贡献，为提高光催化剂的载流子利用率提供了新的思路。

参考文献

Li F , Y ue X, Zhang D, Fan J, Xiang Q, T argeted regulation of exciton dissociation in graphitic carbon nitride by vacancy modification for efficient photocatalytic CO₂ reduction, Applied Catalysis B: Environmental (2021)

DOI：10.1016/j.apcatb.2021.120179

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120179