光热催化通过将光催化、热催化结合，正迅速成长为具有前景的催化反应类型。但是在光热催化反应过程中，尝试通过光能量调控反应路径、获得预取产物的分布仍然具有巨大挑战。有鉴于此，西南石油大学黄泽皑、周莹等报道了通过调控光，实现了Ni/Ga₂O₃催化剂界面上的甲烷干法重整反应的反应选择性进行调控，能够促进生成H₂、抑制逆水气重整反应，能够将产物中H₂/CO的比例从0.55提高至0.94。

本文要点：

（1）

催化剂合成。Ga₂O₃分散于Ni(NO₃)₂，通过简单的沉积浸渍、空气干燥、673 K空气氛围加热煅烧。

（2）

催化反应实施。分别在有无300 W Xe氙灯光照条件中，考察了CH₄/CO₂ (1:1)的混合气体在610~670 K温度区间内CO、H₂产率变化情况。

（3）

机理研究。通过DFT计算、XPS测试，揭示了Ga₂O₃向Ni发生电荷转移，导致Ni还原为Ni⁰，从而为Ni催化位点提供热电子，Ni位点中位于间隙能带的丰富热电子促进甲烷分子脱氢形成活性H*，生成H₂、促进H₂脱附。

（4）

意义。本文工作促进了对光热催化反应中光起到的重要作用的深入理解，有效的利用光的作用设计高性能光热催化剂，调控光热催化反应产物分布和种类。

参考文献

Zhiqiang Rao, Yuehan Cao, Zeai Huang*, Zihang Yin, Wenchao Wan, Minzhi Ma, Yanxin Wu, Junbu Wang, Guidong Yang, Yi Cui, Zhongmiao Gong, and Ying Zhou*， Insights into the Nonthermal Effects of Light in Dry Reforming of Methane to Enhance the H₂/CO Ratio Near Unity over Ni/Ga₂O₃, ACS Catal. 2021, 11, 4730–4738

DOI: 10.1021/acscatal.0c04826

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c04826