研究人员通过密度泛函理论（DFT）计算预测了一些面内富勒烯在析氢反应（HER）中的电催化性能。然而，这些零维纳米材料在现实电化学实验环境下的电催化性能还没有得到进一步的研究。

近日，美国得克萨斯大学埃尔帕索分校Luis Echegoyen，Alain R. Puente Santiago，西班牙罗维拉-威尔吉利大学Josep M. Poblet采用实验和理论相结合的方法，报道了7种面内富勒烯（Gd₃N@I_h(7)-C₈₀，Y₃N@I_h(7)-C₈₀，Lu₃N@I_h(7)-C₈₀，Sc₃N@I_h(7)-C80，Sc₃N@D_5h(6)-C₈₀，Sc₃N@D_3h(5)-C₇₈，Sc₃N@D₃(6140)-C₆₈）的电催化性能。

文章要点

1）实验结果显示，non-IPR Sc₃N@D₃(6140)-C₆₈化合物具有最佳的分子氢催化性能，其起始电位为−38 mV（vs RHE），在−0.4 V（vs RHE）下具有1.75 A mg^-1的极高质量活性，同时具有优异的电化学稳定性，24 h后仍保持96%的初始电流。

2）研究发现，non-IPR Sc₃N@D₃(6140)-C₆₈ HER催化活性与戊烯基序（pentalene motifs）密切相关，戊烯基序可以显著降低质子吸附后的LUMO能量，并极大地促进氢质子化，从而提高整体催化速率。

参考文献

Alain R. Puente Santiago, et al, A New Class of Molecular Electrocatalysts for Hydrogen Evolution: Catalytic Activity of M₃N@2n (2n = 68, 78, and 80) Fullerenes, J. Am. Chem. Soc., 2021

DOI: 10.1021/jacs.0c13002

https://doi.org/10.1021/jacs.0c13002