在温和的反应条件下将N2还原成氨(NH3)已引起人们极大的关注,用于满足当前能源和环境的需求。这其中,N2分子的活化通常被认为是N2还原的瓶颈,因此开发可有效活化N2分子的策略具有重要意义。
近日,中南大学王梁炳教授,中科大张文华报道了一种在N2光固定中通过氢键相互作用来活化N2分子的新策略。
文章要点
1)S原子表面修饰的多孔铜(3%-S/Cu)在N2光固定中表现出显著的催化活性,在室温下无需任何牺牲剂,3%-S/Cu催化剂的产氨率即可达到157 mmol gcat.-1 h-1。更重要的是,3%-S/Cu也表现出良好的稳定性,连续10轮反应后仍保持了96%以上的初始催化活性。
2)进一步的机理研究表明,表面S原子通过接受和馈赠H原子直接参与催化过程。此外,多孔铜表面形成的S-H键通过氢键相互作用显著增强了N2分子的活性,有助于提高其催化活性。
参考文献
Xin et al., Atomic-level insights into the activation of nitrogen via hydrogen-bond interaction toward nitrogen photofixation, Chem (2021)
DOI:10.1016/j.chempr.2021.03.018
https://doi.org/10.1016/j.chempr.2021.03.018