使用可再生能源的电化学二氧化碳还原(CO2RR)代表了一种生产碳中和燃料的可持续方式。不幸的是,低能源效率、低产物选择性和快速失活是CO2RR电催化剂最棘手的挑战之一。
有鉴于此,加拿大滑铁卢大学的陈忠伟教授和吉林师范大学冯明教授等人,该催化剂由限域在超高表面积碳纳米球纳米孔内的超细孪晶ZnO和(ZnO–Ag@UC)Ag纳米颗粒组成,可以选择性和稳定地将CO2还原为CO。
本文要点
1)策略性地提出了一种用于三元Zn-Ag-O催化剂的“瓶中两船”设计,其中ZnO和Ag相孪生在一起,构成了一个浸入超高表面积碳基质纳米孔内部的单个超细纳米颗粒。
2)通过构造Zn–Ag–O界面来调节双金属电子构型,其中电子离域引起的电子密度重构增强了*COOH中间体的稳定性,从而有利于CO的产生,同时通过改变速率限制步骤,使HCOO*形成一个高热力学能垒,从而抑制HCOO生成。
3)此外,孔收缩机制限制了双金属粒子的纳米尺寸,具有丰富的Zn-Ag-O异质界面和暴露的活性位点,同时禁止纳米粒子在CO2RR过程中分离和团聚,以增强稳定性。所设计的催化剂对CO的能量效率为60.9%,法拉第效率为94.1±4.0%,并在6天之内具有出色的稳定性。
参考文献:
Zhen Zhang et al. “Two Ships in a Bottle” Design for Zn–Ag–O Catalyst Enabling Selective and Long-Lasting CO2 Electroreduction. J. Am. Chem. Soc., 2021.
DOI: 10.1021/jacs.0c12418
https://doi.org/10.1021/jacs.0c12418