将硅基材料与具有高电压/高容量的富镍层状正极相结合，被认为是高性能电池最有前途的负极。然而，其目前面临的挑战主要是负极和正极上不稳定的电极/电解质界面以及与高度易燃的商用电解质相关的安全隐患等问题。

近日，日本京都大学Atsuo Yamada，华南师范大学郑奇峰研究员报道了合理地设计了一种不可燃的环状磷酸酯（TFEP）/氢氟醚（HFE）基电解质用于调节硅基负极上形成的SEI的坚固性和弹性。

文章要点

1）TFEP可以形成聚合物成分，而非溶解的HFE可以增强Li⁺-FSI^-缔合，从而诱导出额外的FSI^-阴离子衍生的无机成分。从而构建了一种具有高弹性和坚固性的复合SEI（主要是LiF、Li₂O、Li_xPO_y、硫化物和聚磷酸酯），这种有机-无机复合SEI可以让微尺寸的硅基颗粒在锂化-脱锂过程中经历弹性变形并保持其结构完整性。

2）所设计的电解质还可以在正极侧形成聚合物界面，防止电解质氧化、过渡金属溶解和铝腐蚀，从而使得富Ni的NMC622正极在高达4.6 V的高截止电压下稳定运行。实验结果结果显示，SiO|LiNi_0.6Mn_0.2Co_0.2O₂电池具有590 Wh kg⁻¹的极高能量密度，在300次循环中容量保持在71.4%，以及99.9%的高库仑效率。

这种界面调节策略对于设计用于高能量密度电池的新型电解质具有重要意义。

参考文献

Shaoxiong Yang, et al, Rational Electrolyte Design to Form Inorganic−Polymeric Interphase on Silicon-Based Anodes, ACS Energy Lett. 2021

DOI: 10.1021/acsenergylett.1c00514

https://doi.org/10.1021/acsenergylett.1c00514