随着未来化肥和可再生能源工业的全球发展目标，实现经济、环境友好的可持续氨合成具有重要意义。可以采用硝酸盐还原电合成氨来实现环境氮污染治理和人工养分循环。然而，与竞争性反应（如析氢反应）相比，实现高效和选择性合成氨极具挑战性，特别是在水相条件下。

近日，受独特的、可调的局域电子结构的启发，美国得克萨斯大学奥斯汀分校余桂华教授，Zhaoyu Jin报道了一种Fe基单原子催化剂（Fe-PPy SACs）。

文章要点

1）研究人员通过聚合物-水凝胶策略，成功制备了一种均匀分散在碳载体上的氮配位的铁原子催化剂（Fe-PPy SACs）。

2）Fe-PPy SACs催化剂的最大氨产率为2.75 mg_NH3 h^-1 cm^-2（约30 mol_NH3 h^-1 g_Fe^-1），法拉第效率接近100%。此外，Fe-PPy SACs催化剂中原子孤立的Fe催化位点的周转频率是Fe纳米颗粒的12倍。在NO₃^-存在下的副产物分析表明，单位Fe催化剂没有检测到明显的H₂气体，而在负电位下，体相Fe表面（Fe NPs）和碳载体上都观察到了明显的水分解现象。

3）原位机理研究发现，在Fe(0)形成之前，只有硝酸盐占据了Fe(II)-N_x位点，这可以有效地消除水条件下的竞争性水吸附。

参考文献

Panpan Li, et al, A single-site iron catalyst with preoccupied active center that achieves selective ammonia electrosynthesis from nitrate, Energy Environ. Sci., 2021

DOI: 10.1039/D1EE00545F

https://doi.org/10.1039/D1EE00545F