ACS Catal.: 通过控制原位分解和自活化调控金属间化合物和合金在重整反应中的催化性能
雨辰 雨辰 2021-04-17

金属间化合物代表了非均相催化中重要且快速发展的一类材料。过去二十年来,在合成,吸附行为以及对键合性质和结构的一般理解方面取得了重大进展。尽管已知大量金属间化合物和合金,并且在催化研究中得到广泛使用,然而仍在使用中存在一个主要障碍:即使在最简单的反应中,金属间化合物的本体和表面结构通常不是静态的,而是越来越动态的,这使得建立结构-性质/活性/选择性关系具有巨大的挑战性。

有鉴于此,因斯布鲁克大学Simon Penner等人,探索了利用选定的金属间化合物和合金结构和相作为催化剂前驱体的可能性,通过控制原位分解和自活化,制备高活性和CO2选择性甲醇蒸汽重整(MSR)以及甲烷干重整(DRM)催化剂。

本文要点

1所讨论的示例(Cu51Zr14、CuZn、Pd2Zr、GaPd2、Cu2In、ZnPd和InPd)既显示了此方法的优点和缺陷,又展示了如何将该概念推广到涵盖更广泛的金属间化合物和合金结构。

2尽管所有系统的共同特征是金属间化合物的表面和整体结构或多或少明显分解以及更复杂的催化剂实体的原位形成,由于所选择的金属间化合物/合金及其成分的氧化倾向和一般热力学稳定性而产生差异。由金属/金属间化合物-氧化物界面部位的性质决定的,分解时引入的不断演变的氧化物多晶型物的亚稳定性和本征反应性以及碳的表面和整体反应性同等重要。

3结构和化学重排决定了所得实体的催化性能,其形式是完全破坏金属间化合物的本体结构(Cu51Zr14)和形成金属/氧化物(Cu51Zr14,InPd)或金属间化合物/氧化物(ZnPd,Cu2In,CuZn)界面或具有不同组成的金属间化合物(Pd2Zr)的互变,然后形成Pd/ZrO2

参考文献:

Simon Penner et al. Steering the Catalytic Properties of Intermetallic Compounds and Alloys in Reforming Reactions by Controlled in Situ Decomposition and Self-Activation. ACS Catal., 2021.

DOI: 10.1021/acscatal.1c00718

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c00718


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催化;燃料电池;多孔炭材料;炭气凝胶;隔热

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