沸石晶体的外表面含有运输障碍,阻碍分子的吸收和依赖它的过程,如催化和分离等。然而,表面障碍在这类过程中的潜在主导作用才刚刚出现。有鉴于此,英国伦敦大学学院的Marc-Olivier Coppens等研究人员,报道了外表面扩散势垒对Pt/β催化正戊烷异构化反应的影响。
本文要点
1)研究人员开发了一种通用的策略来量化表面势垒对沸石催化的影响。以Pt/β催化正戊烷异构化为模型反应体系。
2)首先,采用SiO2化学液相沉积法对β沸石进行表面改性,以控制其表面势垒。SiO2的沉积对β晶体物理性质改变很小,但Brnsted酸中心明显减少。
3)用零长柱(ZLC)法测量了正戊烷在SiO2沉积后的表观扩散系数,结果表明正戊烷在SiO2沉积后的表观扩散系数增加了一倍以上,表明表面势垒减弱。
4)在固定床反应器中进行了催化性能测试,结果表明,SiO2沉积后的表观催化活性提高了51-131%。
本文研究直接证明了减少表面势垒是改善沸石催化剂性能的有效途径。
参考文献:
Shen Hu, et al. Effect of External Surface Diffusion Barriers on Pt/Beta Catalyzed Isomerization of n‐Pentane. Angewandte Chemie, 2021.
DOI:10.1002/anie.202104859
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202104859