利用高效、可回收的催化剂将CO2转化为增值化学品是减少碳排放的有效途径。这其中,开发一种高效的催化剂,能够在温和的条件下促进甲酰化反应,并具有较高的活性和良好的可回收性具有重要意义。单原子催化剂(SACs)具有极高的原子利用率和优异的催化性能。
有鉴于此,苏州大学路建美教授,Jing-Hui He报道了通过简单的溶液方法合成了锚定在COF(TpPa-1)上的Zn SACs(Zn-TpPa)。
文章要点
1)在Zn-TpPa的催化下,CO2和N-甲胺在温和的反应条件下即可转化为N-甲基甲苯胺,周转频率(TON)为17155 h-1,是迄今为止所报道的可循环使用的锌基催化剂中的最高值。此外,Zn-TpPa还可以催化其他许多胺的N-甲酰化反应,并具有极高的产率。
2)Zn-TpPa催化剂较高的反应活性归因于COF上Zn活性位点的均匀分散和COF的高比表面积对CO2的良好吸附。
这项研究为构建SACs提供了一种简便的方法,也为CO2转化和环境保护提供了一条有效的途径。
参考文献
Cao Q, Zhang L-Long, Zhou C, He J-Hui, Marcomini A, Lu J-Mei, Covalent Organic Framework-supported Zn single atom catalyst for highly efficient N-formylation of amines with CO2under mild conditions, Applied Catalysis B: Environmental(2021)
DOI:10.1016/j.apcatb.2021.120238
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120238