ACS Catal:配位数目变化Pt1/SiC和催化反应活性之间的关系
纳米技术 纳米 2021-04-23

调控金属原子配位原子数目作为提高单原子催化反应活性的方法受到更大的关注,有鉴于此,东莞理工学院牛军峰、耶鲁大学Jae-Hong Kim等报道了一种修饰在SiC基底上的单原子Pt1催化剂Pt1/SiC,该催化剂中的Pt1担载浓度最高达到9.6 %,同时配位数目能够在3~5之间精确调控

本文要点:

(1)

配体结构数目调控的过程通过有机配体和SiC底物之间的结合实现,这种位点结构在光化学还原、80~160 ℃之间加热处理过程中能够保持。当处理温度提高,Pt能够通过与界面上的Si-OH配体、有机分子进一步配位。从而实现配位官能团数目调控:在80 ℃中的配位数为3,在160 ℃中的配体配位数为5。

(2)

这种配位数目能够调控的Pt1催化剂能够有效的对含溴有机分子进行切断C-Br化学键。通过热催化H2还原、光催化通过H+还原为高还原性的原子Hatom中进行光催化切断C-Br化学键。在光催化反应中,作者发现催化反应动力学与配位数目无关,这个现象和以往文献中的相关报道有所区别,作者认为这种区别是由于形成Hatom的催化反应机理不同、反应决速步骤不同导致。

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参考文献

Dahong Huang, Ning He, Qianhong Zhu, Chiheng Chu, Seunghyun Weon, Kali Rigby, Xuechen Zhou, Lei Xu, Junfeng Niu*, Eli Stavitski, and Jae-Hong Kim*, Conflicting Roles of Coordination Number on Catalytic Performance of Single-Atom Pt Catalysts, ACS Catal. 2021, 11, 5586–5592

DOI: 10.1021/acscatal.1c00627

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c00627

 


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