实现高效的电化学二氧化碳(CO2)还原(CO2RR)转化为增值燃料和化学品是解决环境和能源挑战的最有前途的方向之一。尽管一些基于单晶研究和模拟结果表明,富台阶的Cu(100)表面有利于CO2向C2醇类产物转化,但大多数研究仍然停留在低指数(100)面或表面缺陷导致的低密度台阶位点上。
近日,韩国科学技术院Woo-Bin Jung,Yousung Jung,Hee-Tae Jung报道了通过化学气相沉积(CVD)石墨烯生长过程来合成具有高面纳米褶皱Cu催化剂用于CO2RR制乙醇。
文章要点
1)基于该策略,研究人员使用石墨烯作为导向材料来制备具有纳米褶皱发的Cu膜作为CO2RR电催化剂。石墨烯生长的Cu薄膜不仅可以批量生产,而且由高密度的台阶位组成,具有高度的原子排列,包括(200)和(310)面,这很难采用现有合成方法来获得。
2)实验结果显示,这种具有独特原子排列的纳米褶皱Cu电催化剂具有极高的乙醇选择性,在−0.9 V(与可逆氢电极相比)的法拉第效率(FE)达到40%,是迄今为止,所报道的Cu基CO2RR电催化剂中最大的选择性之一。-1.1 V(vs RHE)时,C2选择性为57%FE,产率为2.2 mA/cm2。
3)密度泛函理论计算结果表明,纳米褶皱Cu电催化剂高乙醇产率主要归因于其褶皱的(310)面,具有较低的C−C偶联势垒(0.5 eV)和较好的乙醇反应路径。
参考文献
Ju Ye Kim, et al, High Facets on Nanowrinkled Cu via Chemical Vapor Deposition Graphene Growth for Efficient CO2 Reduction into Ethanol, ACS Catal. 2021
DOI: 10.1021/acscatal.0c05263
https://doi.org/10.1021/acscatal.0c05263