可溶性多硫化锂的穿梭效应是制约锂硫电池实际应用的主要瓶颈之一。

近日，天津大学杨全红教授，上海师范大学万颖教授报道了合成了一种均匀负载VN纳米催化剂的多孔氮石墨烯网络，将该网络用作中间层，不仅可以作为LiPSs穿梭的物理屏障，还可以作为“次正极”重新利用封闭的LiPSs。

文章要点

1）研究人员通过在N-石墨烯上原位生长VN纳米颗粒制备了VN@NG。氧化石墨烯（GO）片上丰富的含氧基团使其带负电荷，而VN（NH₄VO₃）前驱体中的VO₃^2-基团也带负电荷，使GO和NH₄VO₃难以相互接触。因此，在随后的制备步骤中，VN倾向于无序生长并形成大颗粒。三聚氰胺（MA）中的-NH₃⁺起着连接剂的作用，控制着VN颗粒的形成和生长。在整个制备过程中，MA既是连接剂，又是致孔剂。在煅烧步骤中，MA逐渐分解，生成几种含氮气体，如氨、氮和氰化物。这种持续的气体供应起到了致孔剂的作用，形成了一个多孔的和相互连接的网络。

2）研究发现，VN@NG中间层在VN催化剂、N-石墨烯和电解质之间提供了大量的三相界面，加速了LiPSs的转化并促进了Li₂S的沉积。通过计算活化能、塔菲尔曲线以及理论模拟，研究人员研究了连续硫氧化还原反应的动力学，证实了VN催化剂的高催化活性。此外，高表面积的导电N-石墨烯网络有利于电子和离子的转移。

3）由于上述优点，在锂硫电池中添加VN中间层可有效抑制穿梭效应，并显著提高电化学性能。实验结果显示，具有VN@NG夹层的锂硫电池在2 C下500次循环后仍保持509 mAh g^-1的容量，每次循环的低容量衰减率为0.075%。此外，VN@NG夹层还可承受高硫负载量（7.3 mg cm⁻²），具有优异的循环稳定性，200次循环后容量保持率为84.5%。

研究工作提供了一种具有良好循环性能的原位合成纳米催化剂锂硫电池夹层的设计，并为实现实用的高能电池铺平了一条简单而有效的道路。

参考文献

Jingyi Xia, et al, Boosting Catalytic Activity by Seeding Nanocatalysts onto Interlayers to Inhibit Polysulfide Shuttling in Li–S Batteries, Adv. Funct. Mater. 2021

DOI: 10.1002/adfm.202101980

https://doi.org/10.1002/adfm.202101980