高性能氨（NH₃）分解反应催化剂在可再生能源领域有着广阔的应用前景。

近日，内蒙古大学张军教授，高瑞研究员，刘宝仓副教授，山东大学贾春江教授报道了设计并合成了一种锚定在原位组装的二维介孔二氧化硅/氧化石墨烯(RGO)杂化纳米片上的高分散的MoN/Mo₂N纳米晶（MoN/SBA-15/rGO和Mo₂N/SBA-15/rGO），作为NH₃分解制氢的高活性和稳定性催化剂。

文章要点

1）研究人员首先以P123为软模板，通过正硅酸乙酯（TEOS）在GO存在下水解生成SBA-15/rGO模板，在GO表面原位生成有序介孔SBA-15。随后，将得到的SBA-15/GO模板在空气中煅烧，除去P123，将GO转移到还原的氧化石墨烯（rGO）中，得到SBA-15/RGO杂化模板的组装体。然后，采用湿法浸渍的方法将七钼酸铵（(NH₄)₆Mo₇O₂₄•4H₂O）水溶液渗透到SBA-15/rGO模板剂的孔道中。最后，在NH₃气氛下700℃退火得到Mo_xN/SBA15/rGO纳米片。通过调节NH₃的流量可以合成两种相的氮化钼（γ-Mo₂N和η-MoN），并分别命名为Mo₂N/SBA-15/rGO和MoN/SBA-15/rGO。

2）由于Mo-N纳米晶的规整结构和适中的Mo-N能带强度，纳米杂化催化剂表现出优异的催化性能，尤其是Mo₂N/SBA-15/rGO催化剂，氨分解速率最高，达到30.58 mmol g^-1_cat min^-1。密度泛函理论（DFT）计算表明，Mo₂N比MoN具有更高的催化活性，这是由于脱氢和脱附的动能垒大大降低所致。此外，rGO的引入能有效削弱吸附N原子的缔合脱附，从而提高NH₃分解活性。

这项研究强调了设计空间受限金属氮化物用于提高能量催化的重要意义。

参考文献

Huo L, Han X, Zhang L, Liu B, Gao R, Cao B, Wang W-Wei, Jia C-Jiang, Liu K, Liu J, Zhang J, Spatial confinement and electron transfer moderating Mo-N bond strength for superior ammonia decomposition catalysis, Applied Catalysis B: Environmental (2021)

DOI：10.1016/j.apcatb.2021.120254

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120254