柔性、坚固、低成本的固体聚合物电解质在下一代全固态金属锂电池中的应用一直受到其室温下的低离子电导率和电池的小临界电流密度的严重阻碍。这两个问题都源于聚合物中Li+离子的低迁移率和Li金属/电解质界面上锂枝晶的快速生长。
近日，美国得克萨斯大学奥斯汀分校John B. Goodenough教授，Yutao Li报道了引入Mg(ClO4)2作为添加剂来提高低成本聚环氧乙烷（PEO）的离子电导率，并协助在Li/聚合物界面上构建Li+导电SEI层。
文章要点
1）Mg2+离子的离子半径与锂离子半径相似，离子极性较强，可以调节电解液中Li+的配位环境，促进Li+−TFSi−离子对的解离，增加可移动Li+离子的浓度。此外，在Li/PEO−电解质界面形成了一层均匀的SEI层，其包含作为Li+导体的Li2MgCl4/LiF和电子绝缘体。
2）实验结果显示，该SEI层抑制了锂枝晶的形核，并将全固态对称Li/Li电池的临界电流密度提高到2 mA cm−2，为全固态LiFePO4/Li和LiNi0.8Mn0.1Co0.1O2/Li电池提供了稳定的循环。
3）在高电流密度下，锂离子在电解质/锂金属界面的低扩散势垒能可以实现稳定的电镀/剥离，而不会出现枝晶生长。
这项工作突出了原位形成的SEI层的电学性质的重要性，阐明了离子输运机制以及在全固态锂电池长期循环过程中均匀界面Li+通量的作用。此外，与需要昂贵的高温合成的陶瓷填料相比，Mg(ClO4)2提供了一种简单且经济实惠的替代方案，同时只需要极低的有效所需剂量。
参考文献
Biyi Xu, et al, Interfacial Chemistry Enables Stable Cycling of All-Solid-State Li Metal Batteries at High Current Densities, J. Am. Chem. Soc., 2021
DOI: 10.1021/jacs.1c00752
https://doi.org/10.1021/jacs.1c00752
