甲醇作为一种构筑分子,广泛应用于工业化学品的生产,包括各种化工原料和汽油、二甲醚等燃料。为了使甲醇合成实现可持续,大量研究致力于将温室气体CO2作为碳源,从而关闭碳循环。目前,利用非均相催化剂催化CO2加氢制甲醇是一种极有前途的、经济高效的工业应用技术,特别是当结合高效CO2捕集技术和绿色制氢技术时。
近日,澳大利亚新南威尔士大学Rose Amal,Jason Scott报道了研究了两种不同本征性质的掺杂对金属−载体相互作用和催化性能的促进作用。
文章要点
1)研究人员揭示了Mg和La在Cu/ZnO/Al2O3(CZA)催化剂上热辅助和光辅助CO2加氢制甲醇中的促进作用。结果显示,Mg掺杂和La掺杂的催化剂的光增强因子分别从138%(CZA)提高到146%和164%。
2)研究人员初步确定了富集的界面氧空位是将光生电子引导到界面上吸附的甲酸盐物种的主要因素。X射线光电子能谱和程序升温H2还原分析结果也表明,这两种掺杂剂可以提高缺陷介导的Cu−ZnO相互作用。此外,密度泛函理论(DFT)和原位漫反射红外傅里叶变换光谱研究结果表明,La掺杂催化剂通过调节中间体的吸附态,提高了甲醇的选择性。
研究工作展示了通过增强金属−载体界面相互作用来促进光驱动过程的潜力。
参考文献
Bingqiao Xie, et al, Doping-Mediated Metal−Support Interaction Promotion toward Light-Assisted Methanol Production over Cu/ZnO/Al2O3, ACS Catal. 2021
DOI: 10.1021/acscatal.1c00332
https://doi.org/10.1021/acscatal.1c00332