对于Pd基催化剂，CH₄氧化反应中Pd和PdO之间持续快速地发生相互转化，这使得确定活性位点具有挑战性。

有鉴于此，韩国蔚山科学技术大学校Ja Hun Kwak等人，报道了在工业相关条件下，水热老化的一系列Pd/Al₂O₃和Pt-Pd/Al₂O₃催化剂中，催化剂表面部分氧化的钯（PdOx）的量与CH₄氧化活性呈线性相关。

本文要点

1）通过使用CO作为探针分子的漫反射红外傅里叶变换光谱（DRIFTS）表征了表面PdOx的量。考虑到Pd粒子在CH₄氧化过程中不断发生氧化还原循环，在获得CO吸附DRIFTS数据之前将Pd/Al₂O₃催化剂重新氧化，以最大程度地减小催化剂相关相与表征表面成分之间的差异。

2）在再氧化的Pd/Al₂O₃催化剂上，CO吸附的红外光谱在2135–2145 cm^-1处具有一个峰，与PdOx相对应。在300°C时，CH₄的稳态氧化活性随归一化表面PdOx的增加而增加。

3）此外，Pt-Pd双金属催化剂在表面PdOx和CH₄氧化活性之间也显示出相同的线性关系，而与组成，制备方法和载体无关。

总之，该工作有助于对PdOx表面CH₄氧化反应的基本认识，以及进一步开发具有更好活性的Pd基CH₄氧化催化剂。

参考文献：

Eun Jeong Jang et al. CH₄ Oxidation Activity in Pd and Pt–Pd Bimetallic Catalysts: Correlation with Surface PdOx Quantified from the DRIFTS Study. ACS Catal., 2021.

DOI: 10.1021/acscatal.1c00156

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c00156